偏振二次谐波扫描成像系统在二维MoS₂多光子激发与非线性光学研究中的应用

本文引用自华中科技大学韩俊波老师课题组2019年在JPC杂志上发表的相关文章。本文已经经过作者同意，进行引用。相关信息如下：

Multiphoton Excitation and Defect-Enhanced Fast Carrier Relaxation in Few-Layered

MoS2 Crystals

DOI: 10.1021/acs.jpcc.9b00619

J. Phys. Chem. C 2019, 123, 11216−11223

过渡金属二硫化物（TMD）材料因其在输运、谷电子学和光学中的显著特性而受到广泛关注。得益于层与层之间较弱的范德华力，TMD晶体可以逐层剥离和工程化。二硫化钼（MoS₂）是一种典型的TMD半导体，其能带位于可见光和近红外波长附近，为光学和光子器件的应用提供了巨大潜力。

因此对于二硫化钼进行相关的光学表征，包括PL，Raman，MOKE以及SHG等显得尤为重要。

在本文中，通过化学气相沉积（CVD）和机械剥离法分别制备了二硫化钼（MoS₂）片。然后对MoS₂片进行了TRS（瞬态反射测试）与二次谐波（SHG）测量。

TRS测量是在武汉国家强磁场中心使用自制的微光学双色泵浦-探测装置进行的。一个锁模钛宝石激光器（Mira900，Coherent，76 MHz，130 fs）被用作基本激光源。从基本激光中分出两个激光分支；一个用于通过二次谐波发生器产生392纳米激光，另一个则用于通过光学参量振荡器实现从610到695纳米的可调谐激光。785纳米激光或392纳米激光被用作激发泵浦光束，而610-695纳米激光被用作探测光束。泵浦和探测激光都通过一个100×物镜（Mitoyo，M Plan NIR HR，数值孔径NA = 0.7）聚焦到样品上。

二次谐波（SHG）测量是在与TRS测量相同的装置中获得的，其中使用785纳米激光作为基本激发光，并使用CCD光谱仪记录二次谐波的光谱。通过步进电机控制的偏振器和半波片来控制激发激光和生成输出的偏振。如图1所示为实验数据。

图1. 偏振SHG图

图2展示了激发偏振依赖的TRS和SHG。SHG数据显示出标准的6重对称性图案，而TRS强度随着泵浦偏振的变化并没有明显变化，这进一步排除了在我们的实验条件下MoS₂片中由二阶或三阶光学非线性引起的TRS。

图2. SHG与TRS数据图

图3a-c展示了二硫化钼片的光学图像、原子力显微镜（AFM）图像以及二次谐波（SHG）图案，从这些图像中可以观察到六个不同厚度的位置（标记为P1-P6），其厚度分别约为3.0、3.5、4.4、6.7、10.5和12.9纳米（从4到20层，详情见原文）。SHG图案也显示出6重对称性，这与CVD样品的结果一致。图3d展示了该片在P1-P6不同采样点的拉曼散射光谱。

图3. 原文中的图3（Raman与SHG以及AFM等测试）

本文结论：

通过化学气相沉积（CVD）和机械剥离法分别制备了厚度为3−30纳米的二硫化钼（MoS₂）片。利用瞬态反射技术研究了这些样品的动态行为。当使用785纳米作为激发波长时，观察到了多光子激发现象。至少观察到了三种衰减过程，包括缺陷辅助散射、载流子-载流子散射和载流子-声子散射。对于两种类型的样品，时间尺度为300−550飞秒的衰减过程归因于缺陷辅助散射。而时间尺度为几皮秒及更长的衰减过程则归因于载流子-声子散射。对剥离的MoS₂片和CVD片的动力学过程进行比较后发现，由于剥离表面和晶体的质量更高，剥离样品的总体衰减时间比CVD样品更长。这些结果有助于我们理解不同厚度和表面质量的MoS₂片的动态行为，这对于它们在超快光电器件和光子器件中的应用具有重要意义。

在本文中，SHG测试发挥了相关的作用。

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