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共价有机骨架（COFs）材料是一类具有高孔隙率、低密度和高比表面积的晶态材料，其结构由有机分子通过共价键构建。COFs材料因其独-特的结构和性质，在多个领域展现出广泛的应用潜力，如催化应用、气体存储与分离、电池材料、传感器、水处理与环境治理、生物医药领域等。
今天乐小豹精选了近期部分代表性研究，带您一览COFs材料在催化领域的前沿动态：
铀作为一种关键的核燃料资源，同时也是放射性环境污染物，广泛存在于各种水体中，包括低浓度的矿井废水（约5ppm）和海水（约3ppb），以及高浓度的放射性废水（如某些核工业废水中的浓度可达10^2ppm）。因此，从水体中提取铀不仅在清洁能源领域具有重要意义，在环境保护方面也发挥关键作用。
图1.BTz-COF和BT-COF的合成和光学照片示意图
图源：Applied Catalysis B: Environment and Energy, DOI:10.1016/j.apcatb.2024.124939
该研究中，阳仁强/李明杰团队通过合成两种基于β-酮烯胺连接的COFs，BTz-COF和BT-COF，分别以苯并三唑和苯并噻二唑为构建单元，研究了它们在不同pH条件下的铀吸附能力和光催化产氢效率。BTz-COF表现出优异的铀吸附能力，最-大吸附量达到1.86g g⁻¹，且在pH 3-9范围内均具有良好的吸附性能。光催化产氢实验表明，BTz-COF在可见光照射下表现出高效的氢气生成能力，最-大产氢速率为34.53μmolh⁻¹，显著高于BT-COF。通过光致发光（PL）和瞬态光电流测试，揭示了BTz-COF中电子-空穴对的分离效率更高，且在光催化过程中，铀离子被还原为不溶性UO₂，作为助催化剂进一步促进了氢气的生成。此外，BTz-COF在多次循环实验中表现出良好的稳定性和可重复使用性。
图2来源：Applied Catalysis B: Environment and Energy, DOI:10.1016/j.apcatb.2024.124939
综上所述，BTz-COF不仅在铀捕获方面表现出高效性和广泛的应用潜力，还在光催化产氢方面展示了优异的性能，为铀回收和高效产氢提供了一种绿色、低成本的解决方案。
接下来这篇文章，乐小豹给大家介绍一种神奇的材料——液态多孔COF，它不仅会“呼吸”，还能在很多领域大显身手。
众所-周知，多孔液体内部拥有大量的孔隙，气体分子可以吸附在这些孔道中，就像吸附在海绵上一样，从而可以显著增加气体在液体中的溶解度。基于此，中科院福建物质所的研究者通过在COF外表面修饰-离子交换的方法，制备了首-例室温下液态COF材料（COF-301-PL）。
图3.多孔液态COF材料的设计合成与示意图
图源：National Science Review，DOI:10.1093/nsr/nwaf032
这种液态COF材料神奇的地方在于，它的孔隙可以像呼吸一样，随着外界环境气压的变化而动态调整。当有大量气体分子进入到孔道时，孔隙会张开“迎接”它们；而当气体分子离开时，孔隙又会闭合“送别”它们。正是基于这个原因，COF-301-PL继承了多孔主体框架的“呼吸”能力，因此在高压环境下展现出显著增强的CO2吸附与催化转化性能。
图4.COF-301-PL与不同吸附质对CO2的催化转化能力
图源：National Science Review，DOI:10.1093/nsr/nwaf032
在以CO2与环氧氯丙烷为底物的模型反应中，COF-301-PL展现出对于CO2显著增强的催化转化性能。与COF-301固体粉末或PEGS液态客体溶剂相比，其对于CO2的转化效率提升了17倍与24倍。此外，通过进一步研究发现，与无孔的液态客体溶剂PEGS相比，COF-301-PL在提升外加环境压力时，其对CO2的转化效率会随环境压力的增加而产生显著的增量。
综上，液态COF材料的出现，为多孔材料领域带来了新的发展机遇。随着研究的深入，液态柔性多孔材料将会在科学研究和技术应用领域取得更多突破，进而在更多领域发挥重要作用。
二维共价有机框架 （2D-COF） 引起了人们对太阳能到氢气转化的广泛兴趣。然而，光捕获不足和困难的激子解离严重限制了 COF 光催化活性的提高，从而阻碍了这一先-进领域的发展。
在这项工作中，首-次通过 Knoevenagel 缩聚构建了两个带有三嗪 （COF-JLU44） 和芘 （COF-JLU45） 单元的苯并并异恶唑桥接和完-全共轭的 2D-COF，它们具有长程有序结构、基本可接受的表面积和迷人的光电特性。
图5.上图为材料的合成及表征图谱
图源：Angewandte Chemie International Edition, DOI:10.1002/anie.202501869
值得注意的是，COF-JLU45 在光照射下表现出令人印象深刻的 272.5 mmol g-1 h-1 析氢速率和在 1.0 wt% Pt 存在下卓-越的可重用性，再加上在 600 nm 长波长下 12.9% 的显著表观量子产率。多光谱和理论模拟表明，COF-JLU45 的巧妙设计拓宽了其光吸收，并有效地促进了激子解离。
图6来源：Angewandte Chemie International Edition, DOI:10.1002/anie.202501869
总之，通过瞬态吸收光谱以及理论建模研究清楚地表明，COF-JLU45 在电荷载流子产生、激子解离和电荷分离方面表现出色，本质上是一种出色的光催化剂，这一发现为构建用于太阳能转换和利用的无金属光催化剂提供了有价值的见解。
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