卓立汉光MAPS-Zscan：三阶非线性光学测量助力非线性光学性能突破

引言

在光通信和光子器件领域，如何实现高效的非线性光学响应和快速光开关一直是科研与工业界关注的焦点。近期，华中科技大学韩俊波课题组采用Z扫描和光克尔技术，系统表征了玻璃基底随机分布金纳米棒阵列(R-GNRA)的三阶非线性光学特性与热电子弛豫时间(τ)，其展现出的巨大三阶非线性光学效应和超长热电子弛豫时间，这种非线性增强与弛豫延缓效应源于纳米棒二聚体间隙诱导的局域场增强，该突破性发现为等离子体纳米结构在光子器件和光催化领域的应用开辟了新途径。

研究亮点

1.金纳米棒阵列的独*性能

• 通过实验制备出高密度的随机分布金纳米棒阵列（R-GNRA），其局部电场增强效应显著。

• 在等离子体共振波长（780 nm）附近，观察到巨大的三阶非线性光学极化率（χ(3)），最高可达 6.4×10−4esu，远超传统金纳米结构。

2.超长热电子弛豫时间

• 通过光学克尔效应（OKE）技术测得R-GNRA的热电子弛豫时间长达 13.9 ps，是单个金纳米结构的4倍以上。

• 这一特性使其在光伏和光催化领域具有巨大潜力，能够显著提升能量转换效率。

3.理论与实验验证

• 通过有限*域差分（FDTD）模拟，证实金纳米棒之间的间隙效应是增强局部电场和延长弛豫时间的关键。

• Z扫描技术验证了其非线性吸收和折射性能的优*性，尤其在低功率激发下仍能保持高效响应。

研究内容分析

图1

(a) 玻璃基底上随机分布的金纳米棒阵列（R-GNRA）的SEM图像（标尺：2 μm）。

(b) 高倍SEM图像（标尺：200 nm），可见纳米棒二聚体（红框）和三聚体。

(c) R-GNRA的吸光度和透射光谱，780 nm峰源自纳米棒耦合。

(d) 水溶液中分散金纳米棒的吸收光谱。

图2

(a) R-GNRA的Imχ⁽³⁾波长依赖性，插图为740 nm（谷型）和880 nm（峰型）非线性吸收曲线。

(b) Reχ⁽³⁾波长依赖性，插图为峰-谷型（正非线性折射）和谷-峰型（负非线性折射）曲线。

(c) χ⁽³⁾绝对值在SPR波长附近的变化。

(d) 不同波长下χ⁽³⁾的功率依赖性（10 μW-3 mW）。

图3

(a) R-GNRA在740/780/800 nm的OKE衰减曲线，780 nm处弛豫时间最长。

(b) 不同金纳米结构弛豫时间对比，R-GNRA显著优于纳米棒（GNRs）、三角棱柱（GTP）等。

图4

(a) 端对端排列纳米棒二聚体的电场增强因子（fₘₐₓ）随间隙变化，插图为1 nm间隙的电场分布。

(b) 侧向排列二聚体的fₘₐₓ与偏振方向关系。

结论

该论文对玻璃基底上随机分布金纳米棒阵列（R-GNRA）的三阶非线性光学特性和光学克尔响应时间（τ）进行了研究。研究显示：在0.1 GW/cm²的激发功率下，等离子体间隙效应使三阶非线性极化率χ(3)达到3.9×10⁻⁶ esu；而在0.3 mW/cm²的低功率激发下，χ(3)更可高达6.4×10⁻⁴ esu。此外，测得热电子衰减相关的光学克尔响应时间为13.9±0.4 ps，比其他金纳米结构慢4倍。这些重要发现为等离子体结构在光子器件和光催化设备中的应用开辟了更广阔的前景。

应用前景

R-GNRA的非线性光学特性为以下领域带来革命性突破：

• 全光开关：满足高速光通信的需求，尤其适用于红外波段（700-900 nm）。

• 非线性光学器件：如光限幅器、光学调制器等，提升器件响应速度和灵敏度。

• 光催化与光伏：利用超长热电子弛豫时间，显著提高太阳能转换效率。

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