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精准调控氮原子位置，我国科研团队突破光催化制氢瓶颈
2025年12月29日 11:42:20
来源：化工仪器网 作者：杨 点击量：5163
近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员周旭凯等在光催化制氢领域取得新进展，通过巧妙的构象异构设计，合成出四种拓扑结构相同但氮锚定位点各异的共价有机框架(COF)材料，系统揭示了氮原子位置对铂(Pt)催化剂分散状态及光催化析氢反应(PHE)性能的调控机制。
清洁能源是在生产和使用过程中不会或很少排放有害物质的能源，主要包括太阳能、风能、水能、地热能、海洋能以及氢能等。氢能凭借其燃烧后只产生水、能量密度高的特点，被认为是实现能源转型的重要方向之一。在众多制氢技术中，光催化制氢利用太阳能驱动水分解，被认为是最具前景的清洁制氢方式之一。这一过程模拟了自然界的光合作用，通过光催化剂吸收太阳光，将水分解为氢气和氧气。
Pt作为高效助催化剂，在光催化制氢中发挥着不可替代的作用。一方面，它能够有效抑制光生载流子的复合；另一方面，它可以降低光解水制氢的反应过电势。这一特性使得Pt基催化剂成为该领域的“黄金标准”。然而，铂的稀缺性和高昂成本严重限制了其在大规模工业应用中的推广。在自然界中，铂的丰度极低，价格昂贵，这直接导致了光催化制氢技术的成本居高不下。
近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员周旭凯等在光催化制氢领域取得新进展，通过巧妙的构象异构设计，合成出四种拓扑结构相同但氮锚定位点各异的共价有机框架(COF)材料，系统揭示了氮原子位置对铂(Pt)催化剂分散状态及光催化析氢反应(PHE)性能的调控机制。
研究团队创新性地提出了“氮原子位移工程”策略，通过巧妙设计三取代醛与三取代芳香胺或芳香甲基化合物的组合，构建了四种拓扑结构相同但氮锚定位点各异的COF异构体。这些材料具有相同的六方孔道拓扑，氮锚定位点沿孔道径向距离实现了埃米级精确调控。团队通过原位光沉积法负载铂后，发现氮原子位置直接影响铂物种的沉积形态。
研究发现，在亚胺连接的COF-I2材料上，铂同时以单原子和团簇两种形态存在，形成了独特的双活性位点。相比之下，烯烃连接的COF-A2则主要锚定铂单原子。这种结构差异直接导致了光催化性能的显著区别：COF-I2-Pt的析氢速率达到26.72 mmol h⁻¹g⁻¹，较COF-A2-Pt提升6.1倍。
机理研究表明，COF-I2-Pt的优异性能源于铂团簇与单原子之间的协同效应。密度泛函理论计算表明，铂团簇作为空穴接力中心，单原子作为电子捕获位点，二者之间的电荷重新分布有效促进了光生电子-空穴对的分离。
这项研究通过构象异构策略，在保持化学组成不变的前提下，实现了对载体锚定位点几何结构的精确调控，为理性设计原子级精确的光催化剂提供了新思路。团队通过飞秒瞬态吸收光谱进一步证实，COF-I2-Pt中关键电荷分离态的长寿命是其高效析氢的主要原因。
通过最大程度提升铂的催化效率和利用效率，能够在减少铂使用量的同时维持甚至提高催化性能，有助于降低制氢成本。为未来氢能的大规模应用奠定了基础。
相关成果Nitrogen-Shift-Engineered Pt Single-Atom/Cluster Synergy Boosts Covalent Organic Frameworks for Photocatalytic Hydrogen Evolution于近日发表在《德国应用化学》。
参考来源：中科院大连化物所
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