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同济大学构建MFC-MS质谱新技术 解析析氧反应动力学过程
2025年09月16日 11:47:21
来源：化工仪器网 作者：宋池 点击量：6437
近日，同济大学王颖教授团队在《自然·通讯》发表论文，提出了一种基于微流体控制技术的多组分强制对流原位电化学质谱技术（MFC-MS），实现了对电化学扩散层中吸附氧（*O）转化路径的精确追踪。
近日，同济大学环境科学与工程学院王颖教授团队在《自然·通讯》(Nature Communications)上发表题为“Adsorbed oxygen dynamics at forced convection interface in the oxygen evolution reaction”的研究论文。该研究提出了一种基于微流体控制技术的电化学扩散层组分调控策略，开发出多组分强制对流原位电化学质谱技术（MFC-MS），为揭示电化学中间体转化路径提供了新方法。
析氧反应是电催化过程中常见的阳极反应。调控电化学界面中的吸附氧(*O)被认为是降低该反应过电位的有效途径，但不同*O转化路径对过电位的具体贡献尚不明确。针对这一问题，研究团队设计了一种以微通道电化学池为核心的技术平台，结合原位电化学质谱与程序化流体控制系统，实现了对扩散层中吸附态氧和游离水同位素丰度的精确控制。
该技术利用光刻工艺制备微流控芯片，将电化学反应区域限制在500微米厚的极薄液层内。低雷诺数条件下，电解液呈稳定层流运动，使研究人员能够在循环伏安扫描过程中快速切换游离水的同位素组成(如H₂¹⁸O与H₂¹⁶O)，从而构建具有特定覆盖度的*O标记界面。
通过类溶出伏安法，团队实现了对*O转化过程的追踪。实验表明，在H₂¹⁸O预氧化标记后切换至H₂¹⁶O电解液并进行阳极极化时，不同质荷比的氧气分子(³⁶O₂、³⁴O₂、³²O₂)分阶段析出，证实了界面吸附氧参与反应路径。稳定同位素分析进一步表明氧气中的¹⁸O来源于界面氧物种。此外，甲醇氧化实验也验证了界面氧物种的生成。
研究通过氧分子异常分馏现象建立了法拉第过程与特定O转化路径的关联。实验数据表明，在铂电极表面达到全覆盖时，O耦合反应对过电位的贡献可达48%。研究还发现，通过平衡O生成与转化(尤其是O耦合路径)可进一步降低析氧反应的过电位。
该研究为电催化中间体转化过程的跟踪提供了新思路，对高性能电催化界面设计具有指导意义。
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