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我国学者在炔烃/烯烃分离方面取得进展
2020年06月12日 10:29:17
来源：化学科学部 点击量：4384
在国家自然科学基金项目(批准号：21722303、21421001、21688102)等资助下，南开大学李兰冬团队联合曼彻斯特大学杨四海团队、中科院大连化学物理研究所江凌团队以及英国卢瑟福?阿普尔顿实验室和美国橡树岭国家实验室的合作者，设计并构筑分子筛限域配位不饱和中心，实现了化学选择性炔烃/烯烃吸附分离。
【化工仪器网 科技前沿】 在国家自然科学基金项目(批准号：21722303、21421001、21688102)等资助下，南开大学李兰冬团队联合曼彻斯特大学杨四海团队、中科院大连化学物理研究所江凌团队以及英国卢瑟福·阿普尔顿实验室和美国橡树岭国家实验室的合作者，设计并构筑分子筛限域配位不饱和中心，实现了化学选择性炔烃/烯烃吸附分离。研究成果以“分子筛孔道内调控实现化学选择性炔烃/烯烃分离(Control of zeolite pore interior for chemoselective alkyne/olefin separations)”为题，于2020年5月29日在《科学》(Science)上在线发表。
低碳烯烃是化学工业重要的基本原料，每年产能接近4亿吨。在其生产过程中产生的少量炔烃杂质，会对其聚合与后续加工产生极大影响。当前工业上采用复杂且高耗能的选择加氢除炔工艺。虽然以金属有机框架材料为代表的多孔吸附材料可选择性吸附炔烃，从而实现炔烃/烯烃分离，但仍存在高的吸附容量与分离选择性难以兼具等问题，从而制约其工业应用。
针对上述问题，研究人员设计并构筑了八面沸石(FAU)限域配位不饱和中心(Ni、Cu、Zn)，因其与炔烃分子的可逆化学成键可实现炔烃/烯烃化学选择性吸附分离，提出了具有普适性的基于化学键吸附分离的新策略，从根本上解决了吸附容量与分离选择性难以兼顾的问题。研究发现，八面沸石限域配位Ni不饱和中心(Ni@FAU)在乙炔/乙烯、丙炔/丙烯、丁炔/丁二烯等分离过程中均表现出高的炔烃动态吸附容量(1.58~1.80mmol/g)和炔烃/烯烃分离选择性(83~100)，且具有优异的循环稳定性，可满足工业吸附分离的基本要求。研究人员进一步通过原位中子衍射、非弹性中子散射、红外光解离等先进谱学技术解析了炔烃/烯烃分子与Ni@FAU的相互作用机制，揭示了FAU分子筛限域的配位不饱和Ni(II)中心与炔烃分子化学选择性成键以及亚稳态Ni(II)(C2H2)3与Ni(II)(C3H4)3物种的生成过程(如图)。
该研究成果可为吸附催化材料的设计开发提供新的思路，有望推动分子筛材料在相关工业吸附分离过程中的应用。
图Ni@FAU分子筛上乙炔吸附构型
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